Vooral de fenomenologie van de godsdienst had zijn belangstelling, de wetenschap die niet door historische of genetische analyse maar door het beschrijven van de verschijnselen zoals zij zich voordoen probeert de betekenis van die verschijnselen te begrijpen – een voor de theologie in die dagen nogal ongebruikelijke benadering. Ze was, althans in de vorm waarin Van der Leeuw haar toepaste, nieuw: Edmund Husserl, de Duitse filosoof, had de fenomenologie in 1913 haar hegeliaanse stempel ontnomen en er een 'radicaal empirisme' van gemaakt. Van der Leeuw studeerde in Duitsland toen Husserls verhandeling Ideen zu einer reinen Phänomenologie und Phänomenologische Philosophie verscheen; hij nam er kennis van en omarmde de jongste inzichten. 'De theologie begint met de waarheid,' oordeelde Van der Leeuw, 'de theoloog echter moet met de waarheid even wachten.' Het stemde overeen met het motto dat hij aan zijn colleges meegaf: 'Eerst luisteren en dan spreken, anders weten we niet waarover we spreken.' Het geloof in God was voor Van der Leeuw een persoonlijke zaak, de verschijningsvormen van de godsdienst door de eeuwen heen en van de verschillende godsdiensten naast elkaar waren het onderwerp van zijn studie. Hij beschreef ze en probeerde in wat hij waarnam samenhang en betekenis te zien. De fenomenologische benadering kwam in het centrum van zijn vergelijkende godsdienstwetenschap te staan; hij publiceerde er diverse werken over. Schreef hij in 1924 nog een Inleiding tot de godsdienstgeschiedenis (die eerst in 1948, bij het verschijnen van de tweede druk, de titel Inleiding tot de phaenomenologie van den godsdienst zou krijgen), in het begin van de jaren dertig gaf hij de fenomenologische benadering definitief de plaats die haar naar zijn oordeel toekwam: zijn hoofdwerk noemde hij in 1933 kortweg Phänomenologie der Religion. Het boek, dat later in het Engels, Frans en Italiaans werd vertaald, werd onorthodox gevonden. Tegen een collega die hem dat verweet, merkte Van der Leeuw op: 'Maar collega, u denkt toch niet dat God bang is voor mijn fenomenologie?'